Francuski artysta odkrywał różnorodny repertuar podczas nauki w Maîtrise de Notre-Dame de Paris oraz Conservatoire National Supérieur de Musique et de Danse de Paris (muzyka dawna pod kierunkiem Howarda Crooka i Kennetha Weissa). Obecnie specjalizuje się w muzyce operowej – dołączył do Centre National d’Art Lyrique (CNIPAL) w Marsylii, a ostatnio Académie de l’Opéra Comique w Paryżu. Podczas koncertów i nagrań wykonuje zarówno średniowieczną i renesansową polifonię – z Ensemble Clément Janequin (Dominique Visse), Huelgas Ensemble (Paul Van Nevel) i in. – jak i utwory współczesne, m.in. z Ensemble intercontemporain (Susanna Mälkki). Szczególnie jest ceniony jako interpretator repertuaru barokowego – współpracuje z takimi dyrygentami, jak William Christie, Emmanuelle Haïm, Richard Egarr, Raphaël Pichon, Masaaki Suzuki, Hervé Niquet, Rinaldo Alessandrini czy Vincent Dumestre. Występuje również podczas recitali, zazwyczaj z pianistą Jeffem Cohenem.
Oprócz działalności koncertowej Geoffroy Buffière regularnie śpiewa na scenach operowych we Francji (Opéra Comique w Paryżu, Opéra Royal du Château de Versailles, Festival d’Aix-en-Provence) i na całym świecie (Brooklyn Academy of Music, Aldeburgh Festival, Edinburgh International Festival, Dutch National Opera), w inscenizacjach takich reżyserów, jak Robert Wilson, Robert Carsen, Denis Podalydès, Andreas Homoki, Benjamin Lazar czy Simon McBurney.